首先，确保Form1属性

KeyPreview = true

接下来，不要忘记 * 处理 * 消息（您不希望DataGridView处理消息并执行SelectAll）

private void Form1_KeyDown(object sender, KeyEventArgs e)
{
    if (e.Control && e.KeyCode == Keys.A)
    {
        e.Handled = true; // <- do not pass the event to DataGridView

        MessageBox.Show("Hello");
    }
}

因此，您可以在Form1（KeyPreview = true）上 * 预览 * KeyDown，执行所需的操作，并 * 阻止 * DataGridView执行 * 全选 *（e.Handled = true）

一般而言，若要行程快捷键，您可以覆写ProcessCmdKey。借由覆写这个方法，您可以行程按钮组合：

protected override bool ProcessCmdKey(ref Message msg, Keys keyData)
{
    if (keyData == (Keys.Control | Keys.A))
    {
        MessageBox.Show("Control + A");
        return true;
    }
    return base.ProcessCmdKey(ref msg, keyData);
}

返回true，意味着它由您的代码处理，键不会传递给子控件。因此，在窗体级别重写此方法就足够了。
但是如果您专门讨论DataGridView以自定义Ctrl + A组合，则可以覆盖DataGridView的ProcessDataGridViewKey方法：

public class MyDataGridView : DataGridView
{
    protected override bool ProcessDataGridViewKey(KeyEventArgs e)
    {
        if (e.KeyData == (Keys.A | Keys.Control))
        {
            MessageBox.Show("Handled");
            return true; 
        }
        return base.ProcessDataGridViewKey(e);
    }
}

只是为了记录：这也可以通过KeyPress来实现，因为Ctrl+字母键是“特殊的”：

private void Form1_KeyPress(object sender, KeyPressEventArgs e)
    {
        if(e.KeyChar=='\u0001') //Ctrl+A, B=2, C=3 ...
        {
            MessageBox.Show("Control + A");
        }
    }