泛型方法ToDictionary有3个参数。您遗漏了一个参数，因此它不知道要做什么。如果您要指定所有参数，它应该是<DataRow, string, object>。

internal Dictionary<string,object> GetDict(DataTable dt)
{
    return dt.AsEnumerable()
      .ToDictionary<DataRow, string, object>(row => row.Field<string>(0),
                                row => row.Field<object>(1));
}

当然，如果不使用它们，编译器就能够推断出类型，因此不会出现错误。

所有之前的答案都帮不了我，所以我做了这个：

myList = dt.AsEnumerable()
.ToDictionary<DataRow, string, string>(row => row[0].ToString(),
                                       row => row[1].ToString());

而且效果很好！

我更喜欢这种方法：

public static List<Dictionary<string, string>> GetDataTableDictionaryList(DataTable dt)
{
    return dt.AsEnumerable().Select(
        row => dt.Columns.Cast<DataColumn>().ToDictionary(
            column => column.ColumnName,
            column => row[column].ToString()
        )).ToList();
}

原因是这段代码还可以通过调用ToString方法来处理布尔值或其他数据类型。
注意，这返回了一个字典列表，如果你有每行的键，你可以把它修改成字典的字典。
迭代bool列可能如下所示：

var list = GetDataTableDictionaryList(dt);

foreach (var row in list)
{
    if (row["Selected"].Equals("true", StringComparison.OrdinalIgnoreCase))
    {
        // do something
    }
}

ToDictionary需要IEnumberable<T>作为第一个类型...您告诉它这是一个字符串，但这是错误的，它是IEnumerable<DataRow>
指定类型会使它变得混乱...请尝试以下操作...

internal Dictionary<string,object> GetDict(DataTable dt)
{
    return dt.AsEnumerable()
      .ToDictionary(row => row.Field<string>(0),
                                row => row.Field<object>(1));
}

我找到了解决方案，但不知道为什么。我编辑了我的问题，完成了代码，只是为了让它清楚我在做什么，我改变了这个

internal Dictionary<string, object> GetDict(DataTable dt)
    {
        Dictionary<String, Object> dic = dt.AsEnumerable().ToDictionary(row => row.Field<String>(0), row => row.Field<Object>(1));
        return dic;
    }

我想这会对你有帮助：

DataTable dt = new DataTable();
            dt.Columns.Add("Column1");
            dt.Columns.Add("Column2");
            dt.Rows.Add(1, "first");
            dt.Rows.Add(2, "second");
            var dictionary = dt.Rows.OfType<DataRow>().ToDictionary(d => d.Field<string>(0), v => v.Field<object>(1));

给定的解决方案假定只有2列。如果您想要多列表示，则需要字典列表

class Program
{
    static void Main(string[] args)
    {
        DataTable dt = new DataTable();
        dt.Columns.Add("Column1");
        dt.Columns.Add("Column2");
        dt.Columns.Add("Column3");
        dt.Rows.Add(1, "first", "A");
        dt.Rows.Add(2, "second", "B");

        var dictTable = DataTableToDictionaryList(dt);
        var rowCount = dictTable.Count;
        var colCount = dictTable[0].Count;

        //Linq version
        var dictTableFromLinq = dt.AsEnumerable().Select(
                // ...then iterate through the columns...  
                row => dt.Columns.Cast<DataColumn>().ToDictionary(
                    // ...and find the key value pairs for the dictionary  
                    column => column.ColumnName,    // Key  
                    column => row[column] as string // Value  
                    )
                ).ToList();
    }

    public static List<Dictionary<string, object>> DataTableToDictionaryList(DataTable dt)
    {
        var result = new List<Dictionary<string, object>>();
        //or var result = new List<Dictionary<string, string>>();

        foreach (DataRow row in dt.Rows)
        {
            var dictRow = new Dictionary<string, object>();
            foreach (DataColumn col in dt.Columns)
            {
                dictRow.Add(col.ColumnName, row[col]);
                //or dictRow.Add(col.ColumnName, row[col].ToString());
            }

            result.Add(dictRow);
        }

        return result;
    }
}

Visual Basic语言

使用sql加载数据表并创建字典

Dim SalesRep As New System.Collections.Generic.Dictionary(Of String, String)(StringComparer.InvariantCultureIgnoreCase)
    Using tbl As New Data.DataTable("SalesRep")
        SqlCommand.CommandText = "Select Initial,FullName from QB_SalesRep"
        tbl.Load(SqlCommand.ExecuteReader())
        ' --- Option ONE use the array to iterate
        Array.ForEach(tbl.Rows.Cast(Of Data.DataRow).ToArray(),
                      Sub(f)
                          SalesRep.Add(f.ItemAsString("Initial"), f.ItemAsString("FullName"))
                      End Sub)
        ' --- Option TWO use plain linq to create the dictionary
        SalesRep = tbl.Rows _
            .Cast(Of Data.DataRow) _
            .AsEnumerable() _
            .ToDictionary(Function(f) f.Item("Initial").toString(), Function(f) f.Item("FullName").toString)
    End Using

我发现上面的解决方案工作，但它的格式我的多行表2项只。
为了解决这个问题，我在codepper上找到了一些非常有用的东西

private List<Dictionary<string, object>> DataTableToDictionary(DataTable dt)
{
    var dictionaries = new List<Dictionary<string, object>>();
    foreach (DataRow row in dt.Rows)
    {
        Dictionary<string, object> dictionary = Enumerable.Range(0, dt.Columns.Count).ToDictionary(i => dt.Columns[i].ColumnName, i => row.ItemArray[i]);
        dictionaries.Add(dictionary);
    }

    return dictionaries;
}

参考：codegrepper.com Convert DataTable to Dictionary in C#