下面是我使用的代码的一个修改版本，你可能需要修改example.mp3和cover.jpg（也许还需要修改mime类型）：

import eyed3
from eyed3.id3.frames import ImageFrame

audiofile = eyed3.load('example.mp3')
if (audiofile.tag == None):
    audiofile.initTag()

audiofile.tag.images.set(ImageFrame.FRONT_COVER, open('cover.jpg','rb').read(), 'image/jpeg')

audiofile.tag.save()

tag.images.set()接受三个参数：

*图片类型：这是它的图像类型。3是封面艺术的代码。你可以在这里找到它们。
*图像数据：这是图像的二进制数据，在本例中，我使用open().read()加载了这个数据。
*哑剧类型：这是二进制数据的文件类型。如果它是jpg文件，则需要image/jpeg，如果它是png文件，则需要image/png。

除了上面的答案，下面是我苦苦挣扎了两天的答案：

• 你必须将ID3版本设置为“V2.3”，否则照片不会显示为文件图标。
• 此外，你必须为每个MP3文件设置一个不同的专辑名称，因为否则音乐播放器会为所有音乐文件显示相同的封面图像，即使它们没有封面图像。
• 你最好也设置一个标题，因为文件名不会在音乐播放器中显示。
• 使用audio.initTag()也可以擦除所有 meta信息，如果你想这样做的话。

audio.initTag()
audio.tag.title = u'Your Title'
audio.tag.album = u'Your Album Name'
audio.tag.images.set(3, open("cover.jpg", 'rb').read(), 'image/jpeg')
audio.tag.save(version=eyed3.id3.ID3_V2_3)

在撰写本文时，mutagen已经可以很好地与python3配合使用。
从https://stackoverflow.com/a/47346660/191246复制粘贴，并为python3所需的图像添加了二进制文件模式。

from mutagen.mp3 import MP3
from mutagen.id3 import ID3, APIC, error

audio = MP3(path_mp3, ID3=ID3)
audio.tags.add(
    APIC(
        encoding=3,  # 3 is for utf-8
        mime="image/png",  # can be image/jpeg or image/png
        type=3,  # 3 is for the cover image
        desc='Cover',
        data=open("cover.png", mode='rb').read()
    )
)

注意：您可能希望 Package 在try-except中，以便捕获将从没有ID3标记的MP3文件中抛出的ID3NoHeaderError。在这种情况下，您可以创建标记，例如，tags = ID3()...后跟tags.save('myaudio.mp3')