您引用的$toLower和$toUpper运算符只能与aggregation framework一起使用，它们本身不会像.update()语句那样更改集合中的文档。此外，目前还不能引用update语句中现有字段的值来生成新值。
您需要做的是“循环”集合并进行更改：

db.organizations.find({ "state": { "$exists": true } }).forEach(function(doc) {
    db.organizations.update(
        { "_id": doc._id },
        { "$set": { "state": doc.state.toUpperCase() } }
    );
});

在MongoDB 2.6或更高版本中，您可以使用批量操作API来使这一点做得更好：

var bulk = db.organizations.initializeOrderedBulkOp();
var count = 0;

db.organizations.find({ "state": { "$exists": true } }).forEach(function(doc) {
    bulk.find({ "_id": doc._id }).updateOne({
        "$set": { "state": doc.state.toUpperCase() } }
    );
    count++;
    if ( count % 500 == 0 ) {
        bulk.execute();
        bulk = db.organizations.initializeOrderedBulkOp();
        count = 0;
    }
});

if ( count > 0 )
    bulk.execute();

虽然基本上仍然是循环结果，但每500个文档或您选择的任何设置（保持在操作的16MB BSON限制之下），写入只发送到数据库一次。

toUpperCase()必须这样写：

"$set": { "state": doc.state.toUpperCase() } }

下面的代码在一个步骤中完成了您所希望的操作：
db.organizations.updateMany( { state: { $exists : true } }, [ { $set: { state: { $toUpper: "$state" } } } ] );