您可以：

gen_cols = df.filter(like='Gen_').columns
sub_cols = df.filter(like='Sub_').columns
d = dict(zip(sorted(sub_cols), sorted(gen_cols)))
d.update({g : 'Original' for g in gen_cols})
print(d)

{'Sub_80': 'Gen_80',
 'Sub_90': 'Gen_90',
 'Gen_90': 'Original',
 'Gen_80': 'Original'}

您可以用途：

cols = df.sort_index(axis=1).columns
group = cols[::-1].str.extract(r'_(\d+)', expand=False)

out = {a: b for l in map(list, cols.groupby(group).values())
       for a,b in zip(l, ['Original']+l)}

无论输入的顺序如何，这都应该起作用。
输出：

{'Gen_90': 'Original',
 'Sub_90': 'Gen_90',
 'Gen_80': 'Original',
 'Sub_80': 'Gen_80'}

你可以使用一个简单的循环：

l = sorted(df.columns[1:])  # exclude 'Original' column as it's common
d = {}

# split other columns into two sublist: one for Gen_XX and another for Sub_XX
for g, s in zip(l[:len(l)//2], l[len(l)//2:]):
    d[g] = 'Original'
    d[s] = g

输出：

>>> d
{'Gen_80': 'Original',
 'Sub_80': 'Gen_80',
 'Gen_90': 'Original',
 'Sub_90': 'Gen_90'}

对replace使用字典理解，并在_之后按数字排序：

d = {x:'Original' if x.startswith('Gen') else x.replace('Sub','Gen')
      for x in sorted(df.columns.drop('Original'), 
                      key=lambda x: (-int(x.split('_')[1]), x.split('_')[0]))}
print (d)

{'Gen_90': 'Original', 
 'Sub_90': 'Gen_90', 
 'Gen_80': 'Original', 
 'Sub_80': 'Gen_80'}