如果您的项目已经处于调试模式，请在项目的【构建】选项卡中勾选【高级】【构建设置】对话框。
确保Debug Info没有设置为none

Reference：
Stackoverflow
MSDN

对于Visual Studio 2017 for Configuration Release或Debug，您可以为调试信息创建一个pdb文件，如下所示：

• 在解决方案资源管理器中右键单击项目并选择“属性”
• 选择“配置属性”
• 选择“调试”
• 在“生成调试信息”中选择“是（/DEBUG）”
• 在“生成程序数据库文件”中输入：$（OutDir）$（TargetName）.pdb

如果您遇到了这个问题，并且这里的其他答案都不起作用，请检查解决方案-〉属性-〉配置，并确保您的项目设置为调试。

如果您尝试从托管代码（C#）调试本机代码（C++），请确保将属性设置为Mixed而不是Native only。
1.右键单击您的项目，然后单击【属性】。
1.在【Debug】选项卡下，进入【Debugger type】部分，将【Application process】修改为【Mixed（Managed and Native）】。
（我遵循了韦斯顿给出的here的答案。谢谢韦斯顿！）

您试图调试的dll很可能没有在解决方案中生成。您需要找到生成它的位置并获取调试版本（或至少是带有pdb符号文件的发布版本）。

我解决这个问题的方法是在两个地方设置调试模式

1. solution〉properties〉configuration属性〉configuration（选择代码所在的项目，并将配置设置为debug）
   1.右键单击要调试的项目〉属性〉将配置设置为调试
   清理，重建，你就可以走了

对于Visual Studio 2019，右键单击解决方案资源管理器中的项目，然后选择“属性”-〉选择编译-〉单击高级编译选项-〉将生成调试信息设置为完整。然后清理解决方案并重建解决方案。