问题是mode有时会返回2个或更多值，请使用GroupBy.apply检查解决方案：

bii2=df.groupby(['ii'])['values'].apply(pd.Series.mode)
print (bii2)
ii   
1   0    0.0
    1    1.0
    2    2.0
4   0    2.0
    1    3.0
5   0    0.0
    1    2.0
    2    3.0
8   0    1.0
    1    3.0
Name: values, dtype: float64

而pandas agg的输出需要标量，所以返回错误。所以如果选择第一个值，它工作得很好

bii3=df.groupby('ii')['values'].agg(lambda x: pd.Series.mode(x).iat[0])
print (bii3)
ii
1    0.0
4    2.0
5    0.0
8    1.0
Name: values, dtype: float64

正如@jezrael所指出的，mode有时会返回多个值。所以你可以尝试这样做：

bii3=df.groupby('ii')['values'].agg(lambda x: pd.Series.mode(x).to_list())

对于.to_list()部分，对于ii的每个值，你都会得到一个列表，而不仅仅是一个值。你应该得到这样的结果：

ii
1    [0.0, 1.0, 2.0]
4         [2.0, 3.0]
5    [0.0, 2.0, 3.0]
8         [1.0, 3.0]
Name: mode, dtype: object