您的进程是打开文件的进程（通过仍然存在的im）。您需要先关闭它，然后再删除它。
我不知道PIL是否支持with上下文，但如果它支持：

import os
from PIL import Image

while True:    
    img_dir = r"C:\Users\Harold\Google Drive\wallpapers"
    for filename in os.listdir(img_dir):
        filepath = os.path.join(img_dir, filename)
        with Image.open(filepath) as im:
            x, y = im.size
        totalsize = x*y
        if totalsize < 2073600:
            os.remove(filepath)

这将确保在到达os.remove之前删除im（并关闭文件）。
如果没有，你可能想看看枕头，因为PIL的发展几乎是死的。

我遇到了同样的问题，但错误是间歇性的。如果您正在正确地编写文件打开/关闭代码，但仍然遇到此错误，请确保您没有将文件与Dropbox，Google Drive等同步。我暂停了Dropbox，我不再看到错误。

这基本上是权限错误，您只需要在删除之前关闭文件。获取图像大小信息后，关闭图像

im.close()

我也有这个问题，在Windows [WinError 32]
通过更改解决：

try:
    f = urllib.request.urlopen(url)
    _, fname = tempfile.mkstemp()
    with open(fname, 'wb') as ff:
        ff.write(f.read())
    img = imread(fname)
    os.remove(fname)
    return img

进入：

try:
    f = urllib.request.urlopen(url)
    fd, fname = tempfile.mkstemp()
    with open(fname, 'wb') as ff:
        ff.write(f.read())
    img = imread(fname)
    os.close(fd)
    os.remove(fname)
    return img

如下所示：https://no.coredump.biz/questions/45042466/permissionerror-winerror-32-when-trying-to-delete-a-temporary-image

希望这能帮上忙。

import os

def close():

    try:
        os.system('TASKKILL /F /IM excel.exe')

    except Exception:
        print("KU")

close()

不管出于什么原因，我这一端的原因是IntellIJ持有文件的句柄。关闭Intellij解决了这个问题。