对于您的情况，最好的方法是使用MVVM模式
XAML：

<Window>
    <Window.InputBindings>
        <KeyBinding Command="{Binding SomeCommand}" Key="F5"/>
    </Window.InputBindings>
</Window>

后面的代码：

public partial class MainWindow : Window
{
    public MainWindow()
    {
        InitializeComponent();
    }
}

在视图模型中：

public class MyViewModel
{
    private ICommand someCommand;
    public ICommand SomeCommand
    {
        get
        {
            return someCommand 
                ?? (someCommand = new ActionCommand(() =>
                {
                    MessageBox.Show("SomeCommand");
                }));
        }
    }
}

然后你需要一个ICommand的实现。这是一个简单而有用的类。

public class ActionCommand : ICommand
{
    private readonly Action _action;

    public ActionCommand(Action action)
    {
        _action = action;
    }

    public void Execute(object parameter)
    {
        _action();
    }

    public bool CanExecute(object parameter)
    {
        return true;
    }

    public event EventHandler CanExecuteChanged;
}

对于修改器（组合键）：

<KeyBinding Command="{Binding SaveCommand}" Modifiers="Control" Key="S"/>

这可能为时已晚，但这是最简单和最短的解决方案。

private void Window_KeyDown(object sender, KeyEventArgs e)
{
    if (Keyboard.Modifiers == ModifierKeys.Control && e.Key == Key.S)
    {
         // Call your method here
    }
}

<Window x:Class="Test.MainWindow" KeyDown="Window_KeyDown" >

您必须创建自己的Command实现ICommand接口，并使用该Command的示例初始化SomeCommand。
现在你必须将Window的DataContext设置为self，以使CommandBinding工作：

public MainWindow()
{
    InitializeComponents();
    DataContext = this;
    SomeCommand = MyCommand() => OnAction();
}

或者您必须将Binding更新为

<Window>
   <Window.InputBindings>
    <KeyBinding Command="{Binding SomeCommand, RelativeSource={RelativeSource Self}}" Key="F5"></KeyBinding>
   </Window.InputBindings>
 </Window>

通常，命令不应该存在于视图中;它应该存在于视图模型中。但是，在某些罕见的情况下，在视图中包含命令可能是有意义的。在这种情况下，确实不清楚如何将键绑定连接到命令，正如OP所发现的那样。
这是我在项目中解决这个问题的方法：

<Window x:Class="MyNamespace.MyView"
    (...)
    xmlns:local="clr-namespace:MyNameSpace"
    (...)
    <Grid>
        <Grid.InputBindings>
            <KeyBinding Key="R" Command="{Binding ReportCommand, 
                RelativeSource={RelativeSource AncestorType=local:MyView}}" />
    (...)

ReportCommand是MyView中的ICommand，* 不是ViewModel中的 *。